苏轼由于政敌的不待见，又一次不得不离开汴京。此时朝廷中洛党、朔党、新党残余、司马光旧党对王安石变法的全盘否定的官员及朝中忌恨苏轼的官员，因为高太皇太后对苏轼“火箭式”的提拔，他们无形中结成联盟，同时“共同死力，构造言语”攻击苏轼，就是要把苏轼赶出朝堂。他们这样攻击主要式阻止高太皇太后任命他为相，还有一个原因嫉妒苏轼的才学。他们不希望苏轼在政治上取得成绩，更不希望苏轼这样轻而易举成为王朝的文坛领袖。我们的苏轼注定比别人遭受更多的人苦难，并由此影响自己的弟弟苏辙。苏轼心力交瘁，不想继续在生活在是非中，强烈要求高太皇太后让自己为官州郡。元祐四年(1089年)三月十六日二圣下旨，命苏轼以龙图阁学士出知杭州。
元祐四年(1089年)四月二十一日朝辞“二圣”，出都门至郊外，高太皇太后遣内侍送去龙茶银盒，以执政恩例对待苏轼，慰劳甚厚，荣宠之至。苏轼这次离开朝堂，是他政治生涯“三起三落”的第二“落”。七月三日，苏轼到任杭州。杭州可以说是苏轼情缘际会的地方，尤其是这次(第二次)治理杭州的功绩，是他宦海生涯中浓墨重彩的一笔。在杭州为政，苏轼功绩最为丰富，功业最有成就。因为这一次他以“龙图阁学士”的高身份在杭州主政，并且在主政的时间也有一年九个月(如果从诏命下达到苏轼任杭州有两年时间)是他宦海生涯除了密州和徐州以一把手主政第三长的州长。
一离开朝廷这个权利争斗的是非中心，苏轼犹如一只飞出笼子的鸟，浑身的筋骨全部舒展开来。天空那么湛蓝，大地那么葱绿，百姓那样善良可亲……苏轼又一次面对杭州的山山水水，精神焕然开朗:江山故园，所至如归，父老遗民。与臣相同。面对杭州，何等亲切!
苏轼这次在杭州主政的功绩表现在多个方面：文章苏轼(为民请命上书朝廷的奏章)自不必说，水利学家、文学家体现的淋漓尽致，慈善家、建筑学家等亦有一席之地。其主要政绩表现在几个方面：
第一功绩时苏轼免除赋税、救灾赈民。苏轼刚到杭州上任不久时，杭州大旱，随即疫情四起，百姓生活困难。面对这似曾相识的一幕，苏轼霎时间手脚冰凉，心中警铃大作，立马回想起了十年前的人间炼狱。经过短暂的思考，他立马全身心的投入到了救灾工作中去。冬春水涝，之后又遇大旱。苏轼决定把用来修葺官舍的钱，先买米赈济饥，又反复上疏，奏请朝廷减轻本路赋税，免除积欠，加大常平仓米的购入，以备饥荒。苏轼于十一月四日向朝廷上书《乞赈济浙西七洲状》，由于苏轼的反复请求，朝廷决定拨本地上供米二十万石赈饥，宽减上供米三分之一，并赐度牒三百道以助赈饥。结果米价渐落，元祐五年(1090年)春没有人饿死。但是，一些地方官吏无意恤民，专事献媚，看到元祐五年春没有死人，就立即报告朝廷，声称本年丰收，别无流民，要求收回度牒钱粮。苏轼大为愤怒，在《奏户部拘收度牒状》反驳道：“去岁灾伤之甚，行路备知，便使今年秋谷大稔，犹恐未补疮痍;而况三夏之交，稻禾未了，未委(不知道)逐路提转(提刑转运官)如何见得今年秋熟，便申丰稔?”五六月间，浙西数郡果然大雨不止，太湖泛滥，庄稼淹没，六七月份米价再次上涨，“灾伤之势，恐甚于去年”。因为去年之灾，如人初病;今年之灾，如病再发。即使病情差不多，但因元气早伤，便难支持。加之这年春夏之交，风调雨顺，家家典卖负债以事田作，想夺一个大丰收。现在淫雨风涛，把将熟的农作物摧折殆尽，“民之穷苦，实倍去岁”。即使这样，一些地方官仍忌讳言灾。秀州嘉兴县的官吏，因不受灾伤“词状”，以致踩死四十余人。苏轼从元祐四年(1089年)十一月道第二年底，主要的精力全用在救灾上面。为了凑齐就在钱粮，他既要与一些欺上瞒下、弄虚作假，“日夜奉行惨伤其肌体，散离其父子，破坏其生业，为国敛怨”的州县官吏作斗争，又要与朝廷有关部门的长官争辩灾荒实情，以求得拨发钱粮。为此半年之内，苏轼连上事关灾伤的七道奏折。可朝廷无诏答。苏轼心急如焚，不达目的誓不罢休。甚至动用私人关系，向文彦博、宰相吕大防等写信讲明灾情，请求督促有司的官僚们尽快将奏折呈送给二圣，以蒙圣裁。苏轼却接连多次向朝廷报告灾情，要求宽减本路上供米，并高价收购常平米，以备来年出粜救饥。设“药局”，置“病坊”以治病者。元佑四五年的灾情，比熙宁八年的灾荒还要严重，但因苏轼救灾得力，使饥者得食，病者得医，米价未能暴涨，后果要轻得多，而赈灾费用也只有熙宁八年(1075年)拔拨发的六分之一。苏轼在《奏浙西灾伤第七状》中如是说，凡事预则立，不预则败，这就是“事先处置之力”的结果，高太皇太后两次表彰苏轼上奏的《奏浙西灾伤第一状》《奏浙西灾伤第二状》。
第二功绩是疏浚西湖，美化杭州。苏轼在杭州任内政绩显著，得到当时百姓的赞扬，也为后世所称颂。
由于长期疏于管理，泥沙淤积、水草蔓延，杭州经常发生旱涝灾害，西湖严重淤塞，湖面一半已经淤塞，再不见15年前的胜景，还影响到杭州百姓的生活用水，这里是杭州城生活用水的源头。苏轼四处寻访百姓、治河和园林高手，了解淤塞原因，不久后就有了修复方案，上书朝廷请求修复西湖，朝廷没有经费，只是给了他一百张度牒(度牒是宋朝一种特殊的身份凭证，由中央政府统一管理、买卖，有度牒就可以免除租赋)指标，让他自行筹集经费。最后，一百张度牒换了一万七千贯钱，剩下一半的费用苏轼再向当地富商募捐，终于凑齐了修复经费。苏轼招募民工，共用了20万工修复西湖。有文学天赋的苏轼，也是个水利专家，可能受到同僚沈括的影响，也受到唐时白居易修建白堤的启发，他雇佣工人挖出西湖中的淤泥，就地将淤泥筑成一道长堤，全长近3公里，苏堤由南而北有映波桥、锁澜桥、望山桥、压堤桥、东浦桥和跨虹桥六座桥，杭州人将这六座桥俗称为“六吊桥”。堤坝上种上桃树、柳树，同时建九座亭台，春天时桃红柳绿，小桥流水，亭阁错落，相映成趣，成为西湖上最美的风景之一，《宋史》记载，“堤成，植芙蓉、杨柳其上，望之如画图，杭人名为‘苏公堤’”，这就是今天我们所看到的苏堤，这处美景也被后世人命名为“苏堤春晓”。苏轼有诗云：“我在钱塘拓湖绿，大堤士女争唱丰。六桥横绝天汉上，北山始于南山通。忽惊二十五万丈，老薪席卷苍烟空。”由此可见，西湖得以呈现更加娇媚动人的姿态与苏轼的努力是分不开的。
湖水被疏通之后，又引水浇灌良田，曾经因为水源问题鲜少有人居住的西湖边上，百姓又回来了，农田恢复了生机，百姓也因此过上了富裕的生活。为了防止水草过多、淤泥再次淤塞西湖，保护湖水水质清澈，苏轼将苏公堤旁的水域租给附近的农户种菱角，租种的条件就是要定期清理污泥和除杂草，这样的措施就相当于对西湖进行长期保养，不仅解决了淤塞问题，还给农民增加了收入。值得一提的是西湖十景中另一个广为人知的景观“三潭印月”的三个小石塔也是当时苏轼为防西湖淤塞下令而立的。一来用于监测淤泥淤积程度，二是作为种菱边界的标记。这三座小石塔，在月圆之月，可以形成独特的“三潭印月”景观，成就了现在西湖十景之一的“三潭印月”。三座石塔至今仍是杭州地标，人民币一元纸币的背面图案就是“三潭印月”。
这样的设计不仅改善了西湖水质，也优化了西湖游玩路线，更改善了杭州人们的生活。苏轼主持的疏浚西湖的工程具备经济学、园林美学、水利学的意义，为西湖打造了一个良性的湖区生态系统，实现了自然与人类共存的良性循环，让西湖与杭州这座城市融为一体，从而也让杭州延续千年而始终是人们心中的“人间天堂”。苏轼于元祐五年(1090年)四月开始疏浚西湖，九月已经完工，保证了西湖之后近百年的生态环境与杭州城内百姓的水源。
扬州、惠州都有西湖，正是苏轼知扬州、惠州时，参照治理杭州西湖的经验，对当地的水利系统进行了成功地治理后留下来的财富。就连颐和园的西堤也是仿造苏堤修建。林语堂在《苏东坡传》上说“苏东坡伟大的人格比任何一位中国作家更加突出，也更完整地蚀刻在他的生活和作品中”。在政治上屡受打击的苏轼到了杭州总是能沉溺于优美的景色中忘却愁肠，他这样说道“未成小隐聊中隐，可得长闲胜暂闲。我本无家更安住，故乡无此好湖山”，西湖用一波碧水为苏轼荡涤了一路的尘俗。杭州给了苏轼无限的自由和欢愉，在杭州的苏轼也因此春风得意。
第三大功绩是重修“六井”、引西湖水入城，保障民生。“钱塘六井”是中唐时政治家李泌在杭州任刺史时所建，四十年后白居易任杭州刺史时重新疏浚，是杭州市民饮用水的直接来源，水源地就是西湖。苏轼首次来杭州时，六井就已经出现堵塞问题，当时的杭州知州是陈襄，在陈襄的主持下，苏轼参与治理这六口水井，解决了杭州城百姓的饮水问题，并写《钱塘六井记》记录此事。此后多年六口井几近废弃，知杭州的苏轼在解决了水源地—西湖的水源质量问题后，计划对六口井重新进行修缮。苏轼寻访当年参与修缮的精通水利的僧人之一子珪，听取修缮意见，先将井中杂草淤泥清空，将引水用的竹管换成耐用的瓦管，又筑石槽保护瓦管，有效延长了六井的使用寿命，自此“六井”恢复了往昔的活力，杭州市民的用水问题得到了解决。元祐五年(1090年)十二月，苏轼正式向朝廷上书《乞子珪师号状》，请求朝廷表彰子珪和尚修井事迹，朝廷赐给法号“惠迁”。苏轼就是这样大度地把功绩全归于他人而自己亦被后人记起。
第四大功绩是解决疫病、创办医院。杭州是当时陆运和水运的交汇口岸，常住人口多达几十万，外来人员比较密集，经常有疫病流行。当时的病情表现为手脚冰凉，腹痛腹泻，发热恶寒，肢节疼肿，病人在寻医无果后，往往就悲惨死去了。原因不是别的，就是因为有的无良医馆随意涨价，囤货居奇，面对灾情，大发一笔国难财。造成了普通百姓的有病难看，有药难抓的局面。苏轼认为这场疫情属于湿疫，可以用他在黄州时从朋友巢谷处讨来的秘方“圣散子”来治疗。当时巢谷告诉他不得外传，然而此刻性命关天，苏轼压根没想那么多，直接公开了药方。苏轼为解决疫病流行问题，安排人整理药方，向公众开放，他带着懂医学的道士上街义务看诊。同时从官府经费中拨出部分款项，自己又捐出五十两黄金，创办了一家名为“安乐坊”的公立医院，这家医院成立后前后治好了上千名病人。很快“安乐坊”就拔地而起。这座病坊，被苏轼起名为“安乐坊”，前后三年，治愈的病人可谓是不计其数，据《续资治通鉴长编》载:“作饘粥，药饵，遣吏挟医，分方治病，活者甚众。”同时，这也是我国历史上最早的公办医院，至于它起到的效果，《苏东坡全集》第四卷《圣散子叙》载：“用《圣散子》者，状至危急者，连饮数剂，即汗出气通，饮食稍进，神宇完复。”简单来说，苏轼开出的这一剂特效药效果极好，哪怕是重症危急病人，“连饮数剂”后，就可以“神宇完复”。《宋会要辑稿》也提到过:崇宁二年五月，两浙转运司上奏:“苏轼知杭州日，城中有病坊一所，名安乐，以僧主之，三年医愈千人，与紫衣。乞自今管干病坊僧，三年满所医之数，赐紫衣及祠部牒各一道。从之，乃改为安济坊。”后来医院搬到西湖边上，改名为“安济坊”，继续为百姓服务。
第五大功绩是疏浚运河、治理钱塘江。刚到杭州，苏轼就发现了运河的问题。京杭大运河是宋代南北交通的主要通道，连接钱塘江，受江潮影响，运河中常常会淤积江沙，经常要关闭航道开浚运河，导致杭州社会失序、环境污染等问题，如果不及时疏浚治理又会导致漕运壅滞、经济受损，这是困扰杭州几十年的民生问题。经过实地勘察与分析，苏轼设置了一道水闸隔绝茅山河与盐桥河，涨潮时就关闭此闸，潮水只流入茅山河，等2、3个小时候，潮平水清再开闸，而茅山河基本是流经人烟稀少的郊区，即使淤积开浚，也不会对社会有太多影响。苏轼利用潮水涨落的自然规律，只增加了一道水闸就解决了运河淤塞问题，极大减轻了治理成本和扰民之患，是对杭州城市建设的一个重大贡献。
钱塘江是杭州的主要水系，对沿岸居民很重要，但由于钱塘江的潮水是从海门上溯，屹立江中的浮山正好挡住海潮极易形成漩涡，凶险万分。浮山所在的江口是由浙东诸州前往杭州的必经之路，每年会有许多船只在此处遇难。苏轼经过实地考察打算开凿石门运河解决这一问题，并在元祐六年(1091年)三月，上奏《乞相度开石门河状》，遗憾的是苏轼还没有来得及实施这一措施就收到了调令。
第六大功绩修整官舍。苏轼刚到杭州任所，即遇到官舍数间房屋倒塌，压死压伤多人。苏轼一家老小倒是幸免遇难。杭州的官舍修建于五代末钱镠时代，百年间未曾修葺过，致使屋宇倾斜，破败不堪。元祐四年(1089年)九月初日，苏轼向朝廷上书《乞赐度牒修廨宇状》，说明杭州前面历任长官都不愿意花钱修正旧房，如果再不修葺，前任留下的宏大建筑将化为朽土，深刻叹息。请求朝廷赐度牒二百道为修葺费用。苏轼向朝廷申言，如果现在不着手修缮，杭州官员办公随时都处于危险之中，而且三五年后，垮塌更为严重，后果将不堪设想。
第七大功绩是自创美食、传承千年。杭州景美，更是美食天堂，苏轼曾说：“天下酒宴之盛，未有如杭城也”。苏轼组织民工疏浚西湖，筑堤建桥，使葑草湮没大半的西湖重新恢复昔日美景。杭州的老百姓非常感谢他，过出节时就杀猪带酒来给他拜年。苏轼盛情难却收到后，便指点家人将肉切成方块，烧得红酥醇香分送给参加疏浚西湖的民工们吃，大家吃后无不赞赏称奇，称之为“东坡肉”或“东坡肘子”。于是“东坡肉”的美名传遍了全国。杭州美食温暖了苏轼的胃，这位浪漫的诗人又在杭州的美景中才兴大发，自创出东坡肉、东坡鱼、东坡肘子、东坡豆腐、东坡羹等多种美食，这些普普通通的食物，因为苏轼而沾染了文化的味道，让每个来杭州的人都要过一过口腹之瘾，才心满意足。
第八大功绩是文学上和艺术上成绩斐然，交友甚广。有学者统计，苏轼作诗三十九年，平均年产量60首，在杭州期间，几乎每年产百首。元祐四年九月在杭州听李师琴，并书《欧阳修赠李师琴诗》。元祐五年十二月作《书林道人论琴棋》《次韵景文山堂听筝》三首。《行香子.述怀》据考证也应该是苏轼谪杭州为太守时所作。元祐五年(1090)书《次辩才韵诗帖》等行书作品。这件作品是苏轼主政在西湖上修筑了南北长堤，便是后人称颂至今的“苏堤”。辩才是苏轼的一位僧人诗友，他的这幅作品就是盛赞辩才老师超然物外、仙风道骨，自己与辩才能二老同游，当是人生幸事。苏轼这段时间交往的以本地同僚为主：杭州的地方官。即刘季孙、王瑜、周焘、苏坚等人，还有辩才和尚等。其中以刘季孙最得苏轼赞赏，二人的往来最密切。苏轼在杭的近两年时间，与其同游、唱和、次韵、赠答之作，数量居这段时间唱和诗之冠。其中《赠刘景文》：荷尽已无擎雨盖，菊残犹有傲霜枝。一年好景君须记，最是橙黄橘绿时。对同处窘境中友人刘景文(季孙)的劝勉和支持，托物言志，意境高远。在苏轼知杭州期间，弟弟苏辙升为翰林学士，知制诰，顶替兄长之职。期间以翰林学士身份为贺辽国生辰国信使，出使辽国。苏辙在辽国受到上至王公大臣下至士林学子，以及老百姓在内的热烈追捧。苏氏父子的文名在辽国激发了空前反响。苏轼在杭州听说苏辙出使辽国，兴奋不已，作《送子由使契丹》有“单于若问君家世，莫道朝中第一人”，其踌躇满志溢于言表。苏辙在辽国受到的礼遇也是空前的，从他《神水馆寄子瞻兄四绝》中的一首可知：“谁将家集过幽州?逢见胡人问大苏。莫把文章动蛮貊，恐妨谈笑卧江湖。”在辽国，三苏中苏轼是最受欢迎的一位、苏轼在得到苏辙的诗后，即作《次韵子由使契丹至涿见寄四首》以第三首回复弟弟苏辙的“问大苏”，说：我已老了，已准备辞官归隐了。“毡毳年来亦甚都，时时鴃舌问三苏。那知老病浑无用，欲向君王乞镜湖。”苏轼的文名远播北方诸国(西夏、辽等)。这次苏轼知杭州，和弟弟苏辙、还有各位朋友的唱和、次韵、赠答特别多。
元祐六年(1091)二月二十八日，朝廷以翰林学士被诏还，诏书到达之日即行分割公事。三月，苏轼离开杭州，将开始他政治生涯最为辉煌的“三起”。
作为苏轼仕途中唯一一个曾两次到任的城市，杭州与苏轼成就了彼此。杭州寄予苏东坡精神的浸润和慰藉，成为了他的第二故乡。他在《送襄阳从事李友谅归钱塘》中写道：“居杭积五岁，自意本杭人。故山归无家，欲卜西湖邻。”在苏轼的心里，杭州早就是他的家。苏轼美化杭州，苏轼也从为杭州所做的实事中获得了为民造福的成就感和被百姓爱戴的满足感。对于苏轼为杭州所做的这些事，杭州百姓是非常感恩的，《宋史》记载：“轼二十年间再莅杭，有德于民，家有画像，饮食必祝。又作生祠以报。”自古以来，很少有像苏轼这样在百姓心中享有如此崇高地位的官员。